Hubungan harmonis Casillas-Mourinho memburuk pada tahun 2011 ketika keduanya memperkuat Real Madrid. Mou telah mencurigai kekasih Iker membocorkan skuat Madrid menelang laga El Clasico. Perseteruan tersebut semakin memburuk ketika Mourinho menusuk manajer Barcelona Tito Vilanova di matanya.

Iker yang mencoba mengurangi ketegangan antara rekan setimnya di Spanyol menelepon ke beberapa pemain Barcelona untuk mencari rekonsiliasi. Mourinho yang mengetahui hal itu langsung menyebut Casillas berkhianat, egois, tikus got, kasar, seperti yang tertulis dalam biografi The Special One.

Akibatnya Casillas dicoret dari kiper utama, dengan Antonio Adan dan Diego Lopez menjadi kiper nomor 1 untuk Los Blancos.

Casillas dalam wawancaranya di tahun 2015 menyatakan secara terbuka bahwa, “Saya tidak pernah berbicara secara terbuka tentang dia (Mourinho) pada saat itu dan saya tidaak berpikir akan melakukannya. Semua orang tahu, pada akhirnya kami tidak memiliki hubungan yang baik.”