Pertandingan pertamanya untuk Manchester United melawan West Ham United pada 19 Agustus 1961. Herd membantu klub tersebut ke Piala FA 1962-1963, mencetak dua gol di final melawan Leicester City. 

Dia juga membantu mereka memenangkan kejuaraan liga Inggris pada tahun 1965 dan 1967, namun penampilan tim pertamanya terkendala setelah dia mengalami cedera patah kaki pada Maret 1967 silam. 

Herd adalah bagian dari skuat yang memenangkan Piala Eropa 1967-68, tapi dia tidak terpilih untuk ikut di babak final pada 29 Mei 1968.  Secara keseluruhan, ia mencetak 145 gol dalam 265 penampilan. Saat ini dirinya berada di urutan ke-13 dalam daftar pencetak gol terbanyak sepanjang masa. 

Dia juga pernah mencetak tiga kiper yang berbeda dalam satu pertandingan pada 26 November 1966 melawan Sunderland, saat United memenangkan pertandingan 5-0.